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川北 至信; 菊地 龍弥*
波紋, 29(2), p.91 - 94, 2019/05
ビスマスは結晶相ではパイエルス歪に基づいた二重層状構造を有する。液相では、単純な充填モデルでは解釈できない複雑な静的構造を示し、パイエルス歪が液体中にも残っているのではないかと考えられてきた。我々は、J-PARC物質・生命科学実験施設に設置されたBL14アマテラス分光器を用いて液体Biの中性子準弾性散乱(QENS)を測定し、そのコヒーレントQENSを解析した。時空相関関数から、長距離側に肩構造をもつ最近接分布が4つの成分からなり、30ピコ秒程度の長い緩和時間を示す長短2種類の相関と、ピコ秒以下の短い緩和時間をもつ中間的な距離の相関および最も長い距離をもつ相関があることが分かった。このことは、液体Bi中に層状構造が存在する直接的な証拠になる。本記事では、上記の成果とともに、時空相関関数によってコヒーレントQENSを解析する手法について報告している。
菊地 龍弥
no journal, ,
中性子非弾性散乱実験により直接得られるS(Q,E)は、散乱ベクトルQとエネルギー遷移Eで表される関数である。近年、電池材料の分野などにおいてQやEで表せないダイナミクスの研究が重要になってきている。S(Q,E)はvan Hoveの時空相関関数G(r,t)のフーリエ変換で表される。このG(r,t)は実空間・実時間の関数であり、分子原子の局所的なダイナミクスを表すことができるので非常に需要である。しかしながら、G(r,t)の計算は理論的には容易であるが、高分解能で広い領域のデータが必要であり、ほとんど行わせてこなかった。近年、中性子源と分光器が進化し高分解能で広領域の測定が容易になりつつある。我々はJ-PARCのAMATERAS分光器で高分解能S(Q,E)を測定し、G(r,t)計算を試みている。また、計算可能なG(r,t)の範囲を広げるために最大エントロピー法(MEM)を使用し、打切り誤差を減らすことも行った。
川北 至信; 菊地 龍弥; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 中島 健次; 河村 聖子; 新井 正敏*
no journal, ,
物質中の乱れた構造が機能発現にきわめて重要な働きをするような系として、熱電材料などに利用される包摂化合物や固体電解質として利用される超イオン伝導体などが挙げられる。こうした乱れた構造の局所ダイナミクスを明らかにするための手法として時空相関関数を利用した解析手法を開発するためのプロジェクト研究を開始した。J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)では、広い運動量(Q)-エネルギー移動(E)領域を様々な分解能を持つ中性子散乱装置群を利用してカバーできる。それらを同時に利用して時空相関関数を導出するための手法、時空関数により得られる情報、および時空関数の性質を調べるために先行してMLFのBL14アマテラスを用いて行った分子性液体の時空関数解析の具体例について解説する。
川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.
no journal, ,
静的構造が剛体球の充填では近似できない複雑な構造を持つ多価金属液体について、J-PARCのアマテラス分光器を用いてコヒーレント準弾性散乱実験を行った。液体BiやSbでは、固体の静的構造に見られるパイエルス歪を伴った二重層状構造が液体中にも残存しているのではないかと考えられてきた。今回我々は時空相関数を導出し、特徴的な原子間距離における構造緩和の違いとして、液体中でのこのパイエルス歪構造を検出することに成功した。
川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.
no journal, ,
液体のコヒーレントな中性子準弾性散乱(QENS)スペクトルに対して、いわゆるファンホーヴ関数(時空相関関数)を正則化法を通じて導出する解析手法を開発した。原理的には、空間-時間スペースで定義されるファンホーヴ関数は、逆空間-エネルギー移動スペースで定義される動的構造因子から二重フーリエ変換によって計算できる。正則化法により直接ファンホーヴ関数を推定することは、たびたび得られた動的構造因子が実験的データに対して系統的にずれるデメリットがあるので、その代わり、ファンホーヴ関数と動的構造因子をともに計算できる媒介関数を導入し、それを関数推定するという手法を用いた。この媒介関数や得られたファンホーヴ関数、動的構造因子の性質を、複雑な構造を有するビスマスやアンチモンなど、J-PARCアマテラス分光器を用いてQESNを測定された液体金属への適用例を用いて紹介する。
川北 至信; 菊地 龍弥*
no journal, ,
ビスマスやアンチモンなど、固体のパイエルス歪構造に基づく層状構造が液体中にも残存しているのではないかと指摘されている単原子多価金属がある。こうした構造では、層内の比較的強い相関と層間の弱い相関が入り混じった複雑な局所構造を有する。層内の第一近接, 第二近接, 層間の第一近接, 第二近接など多くの分布が重なり合って局所構造を形成するため、静的構造の解析だけでは、それらを分離することは難しく、したがって、層状構造のモデルを確証づけることはなかなかできない。こうした際に、構造緩和という時間軸を付け加えると、層内と層間を緩和時間の違いから見分けることができる。我々は、中性子散乱スペクトル, 正則化法を用いた新たな時空相関関数の導出方法を開発し、パイエルス歪構造が液体中に存在していることを説明した。
川北 至信; 菊地 龍弥*; 松浦 直人*; 川崎 卓郎; 古府 麻衣子; 田原 周大*
no journal, ,
J-PARCの物質・生命科学実験施設MLFでは、高速イオン拡散現象を含む物質科学の研究にパルス中性子ビームを用いる機会を提供している。MLFに設置されているDNA分光器およびアマテラス分光器は、中性子準弾性散乱によって直接原子拡散を調べるのに非常に役立っている。我々は、モデルフリーな解析手法であるモード分布解析や時空相関関数の導出、単結晶試料を用いたイオン拡散経路の検出の可能性など、いくつかの例を示しながら、原子拡散に関する比較的新しい解析手法や実験手法に焦点を合わせて紹介する。
